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En mai 1926, perdu au milieu du désert avec son mécano, il est capturé par les Maures et libéré contre rançon. En octobre 1927, Mermoz et Négrin volent sans escale de Toulouse à Saint-Louis du Sénégal. La même année Il assure la première liaison avec Rio de Janeiro, puis assure une liaison avec l'Amérique de Sud et franchit la Cordillère des Andes. En 1930, avec le radiotélégraphiste Léopold Gimié et le navigateur Jean Dabry, il réalise la première liaison entièrement aérienne entre la France, Dakar et l'Amérique du Sud. Il établit plusieurs lignes régulières.

L'avion que pilote Jean Mermoz, la Croix-du-Sud, un Latécoère 300, disparaîtra en mer le 7 décembre 1936 avec à son bord : Alexandre Pichodou, copilote; Henri Ézan navigateur; Edgar Cruvelhier, radio et Jean Lavidalie, mécanicien. À 10 h 47, son dernier message radio est « Coupons moteur arrière droit », puis disparaît.
D'intenses recherches conduites sept jours durant par d'autres avions de la compagnie, par des appareils allemands catapultés en mer, par des navires marchands présents dans la zone, se révèlent vaines. Il faut se rendre à l'évidence. Jean Mermoz et son équipage1 ont disparu.

Jean Mermoz est devenu une figure légendaire de la Compagnie générale aéropostale, fondée au lendemain de la première guerre mondiale sous le nom de lignes aériennes Latécoère, et à laquelle il s’est joint en 1924. Il a été fait Commandeur de la Légion d’honneur en 1934.

Il adhère aux Volontaires nationaux, dont il est le porte-drapeau au défilé du 14 juillet 1935. Bientôt intégré par La Rocque aux instances dirigeantes des Croix de feu, il multiplie discours et articles dans Le Flambeau, l'organe du mouvement. Après la dissolution des ligues en juin 1936, il figure enfin au nombre des membres fondateurs du Parti social français (PSF), dont il devient vice-président.